放射性物質使周圍的空氣電離并產生臭氧和氮氧化物等分子。高于背景的這些物質的濃度可以作為放射性物質的標記，并為核物質的遠程檢測提供一種手段。臭氧是空氣中主要的輻射分解產物之一，背景水平低于氮氧化物，因此它是本研究感興趣的分子。感興趣的錒系元素包括239 Pu 和235U，它們是強α發(fā)射體，在空氣中具有高線性能量轉移。臭氧產量、飽和度和衰減時間取決于產生和破壞過程，這些過程隨電荷密度、臭氧密度、輻射劑量率和輻射類型而變化，激發(fā)了對alpha 輻射的臭氧產量和飽和水平的測量，其劑量率更典型錒系元素來源。作為 Pu 和 U 的替代品，對 alpha 粒子發(fā)射器210在空氣中產生的臭氧進行了研究寶。樣品被封閉在一個 0.96 ± 0.01 L 的特氟龍圓筒中，并進行了氣流和累積測量，氣流為 ~1 L/min，累積時間為 3966 分鐘，對應于 2640 Gy。累積測量顯示臭氧濃度在短時間內增加（t ≤ 10 分鐘），產量為G (O 3 ) = 7.7 ± 0.3 分子/100 eV。氣流測量顯示臭氧的輻射化學產率為G (O 3 ) = 7.6 ± 0.2 分子/100 eV。這些產量高于之前非常古老的 α 粒子研究，但與低速率伽馬和電子束一致學習。要使用臭氧作為特殊核材料的二級標記，靜止空氣中的飽和水平很重要。氣缸中提取的臭氧飽和度為 1.35 ppm，半衰期為 74 ± 3 分鐘。

 

239 Pu 和235 U [美國核管理委員會，2020 年]等特殊核材料 (SNM)對于能夠進行檢測非常重要，尤其是在遠距離檢測時。它們是強阿爾法粒子發(fā)射器，但它們的阿爾法粒子在空氣中的射程只有幾厘米。239 Pu 尤其難以通過伽馬射線探測到，而235U 具有強大的 186 keV 伽馬射線分支，在距離該能量附近的背景輻射可以迅速占據主導地位。一些引發(fā)核反應的主動詢問方法——例如使用中子束 [Hall，2007] 或通過光裂變 [Sari，2019]——存在用于檢測貨物和其他有限情況中的這些材料。對于更一般的 SNM 遠距離檢測場景，被動方法更合適，但這些材料很難通過被動方法檢測到。空氣照射可能會產生氮熒光，并已針對這種距離檢測進行了檢查，并取得了一些成功 [Fournier，2018 年；拉馬迪，2005]。雖然日光存在背景問題，但在光譜的太陽盲區(qū)存在一些輻射。通過空氣相互作用遠距離檢測輻射的另一種方法是檢查輻射激發(fā)空氣中的吸收狀態(tài) [Yao, 2013]。還使用了直接在放射材料上的紅外光反射，研究范圍可達 1 公里 [Puckrin，2004 年]。

 

其他檢測空氣輻照的方法包括利用比 N 2去激發(fā)壽命更長的效應，例如檢測高密度、地平面、輻射分解產物。電離輻射（例如 α 粒子）與空氣之間的放射化學反應會導致輻射分解并產生臭氧和各種氮氧化物。這些物種的濃度高于正常背景水平是輻射的另一種特征。雖然氮和氧化合物都可以通過空氣輻射分解形成，但地面背景水平通常已經很高。臭氧（O 3) 是空氣輻射分解中的主要產物之一 [Moss, 1999]，背景水平比氮化合物低幾個數量級 [美國環(huán)境保護署，2018 年；Forster，2007 年]，使臭氧源定位比氮化合物更容易。臭氧在 254 nm 附近具有 IR 吸收曲線和 UV 吸收帶，可用于通過對峙光學方法進行材料檢測 [Robinson，1973 年；Larsson, 2017]，如果確定了輻射分解產量，則進行量化，因此了解 alpha 輻射在低劑量率下的臭氧產量很重要。

 

輻射臭氧水平是累積和破壞速率的相互作用。累積是輻射場的函數，而限制臭氧水平的破壞率被發(fā)現(xiàn)是臭氧濃度本身 [Lind，1961] 以及其他輻射分解產物如 NO [Willis，1970] 的函數，這導致飽和水平。外殼材料也可能影響臭氧破壞，盡管在實驗過程中這不會隨時間而改變，并且可以選擇低相互作用材料。在此之后，輻射化學產量，即每 100 eV 能量沉積產生的臭氧分子數量 - 也表示為G (O 3 ) - 取決于累積的輻射分解產物的濃度。這在不同的G (O3 )-靜止空氣與流動空氣的值。Shah 和 Maxie [Shah，1966 年] 看到在具有 500 Gy 伽馬輻射的封閉系統(tǒng)中，空氣中G (O 3 )的飽和值= 6.20 分子/100 eV，在 10 kGy 的更高劑量下降至 2.04，而對于在流動的空氣系統(tǒng)中，他們發(fā)現(xiàn)G (O 3 ) = 11.0&ndash;11.3 molecules/100 eV。更近對混合中子和伽馬輻射的慢速流動系統(tǒng) (<1 L/min) 的研究表明結果在該范圍內，G (O 3 ) = 6.5 &plusmn; 0.8 分子/100 eV [Cole, 2015]。

 

從放射源發(fā)射的阿爾法粒子具有非常高的阻止能力，并在空氣中產生比伽馬或電子更密集的電離區(qū)域。這不僅增加了可能的電荷重組，可能減少空氣輻射分解，而且可能產生更密集的臭氧場，正如 Lind 的 [Lind，1961] 飽和度檢查所示，它是自我限制的。在這種情況下，評估 &alpha; 粒子輻射引起的臭氧產生很重要。文獻中更近的工作很少：可用于空氣中 &alpha; 粒子臭氧產生的實驗值是從 1911 年到 1928 年 [Lind，1911 年；D'Olieslager，1925 年；蒙德，1926 年；Lind, 1928]（引自 [Kircher, 1960]）并展示G (O 3) 從 1.5 到 5.2 分子/100 eV，遠低于伽馬射線和放電值。更近 Harteck 和 Dondes [Harteck 和 Dondes，1964 年] 檢查了靜態(tài)空氣中的210 Po alpha 相互作用，但定性地描述了結果以顯示趨勢。更近 Gautrau [2016] 也檢查了210 Po 中的臭氧，但檢查腔衰蕩光譜的影響而不是提取臭氧產量。自這些定量工作以來，實驗能力在大約一百年內得到了提高，需要對空氣中的 &alpha; 粒子臭氧產生進行新的評估。在目前的工作中，使用210 Po &alpha; 粒子輻射產生的臭氧來檢查臭氧飽和度并提取G (O 3 ) 值與一定范圍的氣流和積累條件，以了解臭氧作為發(fā)射 &alpha; 粒子的特殊核材料的二級標記。

 

 

對空氣中210 Po &alpha; 粒子發(fā)射產生的臭氧進行了實驗。源放置在聚四氟乙烯容器中，空氣從容器中抽出進入 2B-Technologies 106-L 臭氧檢測儀，該計利用臭氧分子對 254 nm 光的吸收來確定其在內部樣品池中的濃度，分辨率為 0.1 ppb . 選擇聚四氟乙烯容器是因為它與臭氧的反應性較低，預計影響很小。

 

進行的流量測量顯示，對于流經氣缸的空氣，停留時間為 1 分鐘，臭氧濃度為 16.2 &plusmn; 0.2 ppb。縮放源活動和氣缸中流動空氣的減壓給出空氣中沉積的每 100 eV 能量的加權平均值為 7.6 &plusmn; 0.2 個臭氧分子，或G (O 3 ) = 7.6 &plusmn; 0.2 個分子/100 eV。

 

累積測量是在一定的累積時間范圍內進行的，臭氧濃度的結果如圖 4 所示，單位為十億分之一

 

空氣中的輻射臭氧水平取決于生產率和破壞率。產生來自空氣的電離和激發(fā)，主要是N 2和O 2分子。O 2的電離勢為 13.6 eV，N 2為 14.5 eV，而空氣中 &alpha; 粒子輻射的每個離子對的能量為 W = 34.98 eV [Whyte，1963]，因此大約一半的沉積輻射能量用于電離和一半到興奮。破壞，將臭氧限制在飽和水平甚至

 

臭氧濃度測量是在空氣不斷流過的 0.96 L 聚四氟乙烯圓筒中對210 Po &alpha; 排放源進行的，并在容器流出管閥門關閉的情況下進行累積測量。累積測量顯示，累積時間短時濃度呈線性增加，G (O 3 ) = 7.7 &plusmn; 0.3 分子/100 eV，長時間飽和度為 1350 &plusmn; 30 ppb，臭氧半衰期從全局數據適合 74 &plusmn; 3 分鐘。流通式